Nacido en Hiroshima en 1940, Harimoto era hijo de padres coreanos y enfrentó desde muy pequeño una discapacidad en la mano derecha. A los cuatro años sufrió un accidente que le provocó graves quemaduras y limitó su movilidad, por lo que aprendió a jugar béisbol como zurdo.
Un año después, el 6 de agosto de 1945, sobrevivió al ataque nuclear contra Hiroshima. Su madre lo protegió durante la explosión, aunque su hermana mayor murió en el bombardeo. Aquella experiencia marcó posteriormente parte de su vida pública, durante la cual habló sobre los efectos de la guerra y la importancia de preservar la memoria de las víctimas.
En el terreno deportivo, Harimoto construyó una carrera de 23 temporadas en el béisbol profesional japonés. Jugó para distintos equipos, entre ellos los Yomiuri Giants, y se convirtió en uno de los bateadores más destacados de su generación.
En 1980 hizo historia al convertirse en el primer jugador de la liga profesional japonesa en alcanzar los 3,000 hits. Terminó su carrera con 3,085 imparables, una cifra que se mantuvo como récord histórico del béisbol profesional japonés durante años. También conectó 504 cuadrangulares y fue seleccionado para 18 Juegos de Estrellas.
Harimoto se retiró en 1981 y posteriormente trabajó como comentarista de televisión. En 1990 ingresó al Salón de la Fama del Béisbol Japonés, consolidando su legado dentro del deporte de su país.